您现在的位置是: > 事件追踪
双限域策略设计氢缓冲链助力氢溢流
2024-12-26 01:38:27【事件追踪】5人已围观
简介第一作者:闫原原、杜俊毅通讯作者:王美玲、王添、吴宇恩、康黎星通讯单位:太原理工大学、中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所、中国科学技术大学、深空探测实验室、华盛顿大学论文DOI:10.1039/d
第一作者:闫原原、杜俊毅
通讯作者:王美玲、域策溢流王添、略设链助力氢吴宇恩、计氢康黎星
通讯单位:太原理工大学、缓冲中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所、双限中国科学技术大学、域策溢流深空探测实验室、略设链助力氢华盛顿大学
论文DOI:10.1039/d4ee01858c
【全文速览】
“氢溢流”指的计氢是在涉氢催化过程中,表面吸附的缓冲氢从富氢相(如金属表面)迁移到缺氢相的过程(如载体)。由于能垒高,双限氢溢出过程在热力学和动力学上都不利。域策溢流“溢流”涉及两个方面:首先是略设链助力氢“溢”,即克服能垒来转移H*,计氢其次是缓冲“流”,即缓解界面迁移能量累积促进氢迁移。其中,“溢”是基础,“流”成为持续H溢出的关键。以往关于H溢流的研究主要集中在解决“溢”问题上,而忽略了因迁移能垒大引起的“流”阻力大的难题。为进一步解决“流”的问题,设计有效的界面氢转运通道来缓解界面H累积,显然有望加速H*连续迁移。Keggin型POMs中氧的多样性使其不仅可锚定金属原子,还可作为氢的理想传输通道。此外,POMs的独特结构还赋予了被锚定金属原子的多级壳层结构(Pt-O-Mo-O......),可以为被锚钉的金属提供丰富的氢转移位点。假如进一步利用多孔碳对POMs进行二级限域,可增强导电性并稳定POMs,同时三维多孔结构可以促进传质。
负载金属型催化剂的氢溢流效应在促进析氢反应(HER)领域发挥着重要作用,建立一个有效的氢迁移通道来缓解界面氢的持续积累在氢溢流过程中非常需要。基于上述背景,太原理工大学王美玲副教授联合中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所康黎星教授、中国科学技术大学吴宇恩教授以及华盛顿大学王添博士后提出利用限域型杂多酸(POMs)中氧的多样性设计多壳层氢缓冲链来促进H溢流。通过将单个铂原子锚定在精准限域的POMs中,构筑了一系列双限域催化剂(Pt1@POMs@PC)。实验和计算共同揭示了H缓冲链(Pt→Obr→O3H→Mo/W→Oc→PCsub-1-nm)的形成,并结合xTB计算证实了H缓冲链的设计在缓冲“流”迁移能垒方面的重要性。本文通过双限域策略设计氢缓冲桥的想法为涉H催化反应提供了全新的促进H溢流的理念,即在保证H溢出的基础上,设计H缓冲链来促进H的迁移(即H的“流”动)。
【本文亮点】
“H溢流”涉及两个方面:首先是“溢”,即克服能垒来转移H*,其次是“流”,即缓解界面迁移能量累积促进氢迁移。其中,“溢”是基础,“流”成为持续H溢出的关键。为解决“流”的问题,设计了一条有效的界面氢传输通道,以阻碍氢在界面累积,从而促进 H* 溢流。本文通过双限域策略设计了一条氢缓冲链来助力氢溢流,具体的H溢出路径为Pt→Obr→O3H→Mo/W→Oc→PCsub-1-nm,即从一级限域的Pt单原子到被二级限域的POMs表面丰富的氧位点和金属位点,最后从多孔碳的亚纳米微孔溢出。其中,被限域的POMs由于独特的结构成为有效的H缓冲链。
【创新性】
(1) 提出通用的双限域策略构筑稳定的Pt单原子催化剂。Pt原子稳定的限域在被多孔碳精准限域的四种Keggin型POMs中(Pt1@POMs@PC), 系列催化剂显示出极佳的HER活性。
(2)设计了一条结构明确的用于增强H溢流的H缓冲链。电镜表征、原位拉曼光谱和xTB计算共同证实了H缓冲链在缓解“流”过程中较大迁移能垒方面起的重要作用。
这项工作设计的氢缓冲链为各种涉H反应(如二氧化碳加氢、有机物氢解和储氢)中负载型催化剂的合理设计提供了全新的促进H溢流的理念,将引起催化领域的广泛兴趣。
【图文解析】
要点1:双重限域策略的验证:
图1 Pt1@POMs@PC的设计策略与热力学验证(相关动力学验证参看论文附件)
图1揭示了催化剂的构筑过程,并结合热力学/动力学计算验证了双重限域策略稳定Pt单原子的可行性。
要点2:催化剂的形貌与结构
图2 Pt1@POMs@PC的电子显微镜。
要点3:Pt1@POMs@PC的电子结构与局部配位:
图3 Pt1@POMs@PC的光谱表征。
要点4:Pt1@POMs@PC的HER性能测试
图4 HER催化性能。
要点5:氢缓冲效应对Pt1@POMs@PC增强溢出的证据:
图5 关于H溢出的见解。
图5展示了在HER过程中,通过原位拉曼光谱和其它表征方法对Pt1@POMs@PC的反应中间体和动力学的探测。
要点6:理论计算探讨H溢出缓冲机制:
图6 xTB计算。
图6通过理论计算证明了双限域体系中POMs的H缓冲效应。
【总结与展望】
利用双限域策略设计了一系列 Pt1@POMs@PC 催化剂(Pt1@PMo12@PC、Pt1@PW12@PC、Pt1@SiMo12@PC 和 Pt1@SiW12@PC),验证了H 缓冲链在促进 H溢流中发挥的作用。此研究不仅在原子层面上揭示了氢溢出过程,重点强调了氢缓冲链的设计在缓冲氢迁移能垒(即“流”)方面的重要性。
【文献信息】
Yan, J. Du, C.Li, J. Yang, Y. Xu, M. Wang, Y. Li, T. Wang, X. Li, X. Zhang, H. Zhou, X. Hong, Y. Wu and L. Kang, Energy Environ. Sci., 2024, DOI: 10.1039/D4EE01858C.
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ee/d4ee01858c
很赞哦!(138)
相关文章
- 强化企业坐异主体地位,宁德时期引收能源电池下量量去世少
- 北小大刘忠范等人 Adv. Funct. Mater.:直接制备下量量、图案化的石朱烯不是梦!纳米级蓝宝石基底去助力 – 质料牛
- 【NS细读】让质料动起去——模拟细胞行动的纳米机械 – 质料牛
- 怪异的蒸汽机 or 今世太阳能蒸汽能源? – 质料牛
- 为中速船舶操做研收氨能源规画机
- 燃爆!那块“石头”已经收8篇Science/Nature,那个热面规模您确定不体味一下? – 质料牛
- Adv. Funct. Mater.: 介稳份子构型构建热力教晃动且溶液可处置的有机电荷传输质料 – 质料牛
- 西北财富小大教李贺军院士团队Adv. Funct. Mater.综述:基于石朱烯与MXene的下功能GHz波段吸波纳米质料钻研仄息 – 质料牛
- 【江湖数据】9月份我国煤冰进心去历扩散
- 北化工&下能物理钻研所 ACS Catal.:层状的复开氧化物背载Pt对于糠醇中的C
热门文章
站长推荐
光伏收电上屋顶成片茶菊开正在田 金北两百贫贫户细准脱贫
西北财富小大教李贺军院士团队Adv. Funct. Mater.综述:基于石朱烯与MXene的下功能GHz波段吸波纳米质料钻研仄息 – 质料牛
佐治亚理工教院储能、催化规模教授简介 – 质料牛
光致收光质料–黄维院士、Chihaya Adachi、杨晨龙,潘梅课题组服赶紧递 – 质料牛
多项电力目的开射经济运行新动能、新趋向
西安理工小大教Catalysis Science & Technology综述:“光催化剂孪晶工程” – 质料牛
西南小大教刘减仄,孙正明,章炜Materials Horizons:水泥搅拌水凝胶,解锁水下粘附新足艺 – 质料牛
燃爆!那块“石头”已经收8篇Science/Nature,那个热面规模您确定不体味一下? – 质料牛
友情链接
- 鲍哲北Nature:若何破局齐散开物收光南北极管?减散氨酯! – 质料牛
- 北开梁嘉杰教授团队Matter:基于“遇牢牢缩”挨算增强压阻传感器的锐敏度 – 质料牛
- 收费残缺的小讲硬件有哪些
- 小米与华星散漫挨制的C8+收光质料正式下线
- 蚂蚁借呗有三天宽期限吗
- 可能减速游戏的硬件有哪些
- Nature:从蒲公英中患上到灵感——像风同样逍遥的无电池无线器件 – 质料牛
- 储能系统中,要若何抉择好的温度传感器
- 快捷提现到支出宝的赚钱硬件有哪些
- 商汤科技与上海国投公司签定策略开做战讲
- 杰收科技受邀减进2024慕僧乌上海电子展
- 抖音那不比专人传热血是甚么梗
- 蚂蚁庄园今日谜底1月74日谜底最新
- 台积电市值坐异下,小大客户力挺减价策略
- 专泰车联网正在多个规模连获贬责,收跑智能汽车财富去世少
- 抖音小大鸟转转转酒吧是甚么梗
- 小鲁班的鲨嘴炮事实下场击败了哪位好汉呢
- 华为为甚么下架齐数腾讯游戏
- 视觉传感器助力机械人“看到”并清晰周围天下
- 蚂蚁庄园今日谜底1月5日谜底最新
- AI减持功能翻倍,芯片厂商进进好异化开做阶段!Wi
- 蚂蚁庄园今日谜底1月11日谜底最新
- 足机微疑若何开启NFC功能?操做NFC刷卡乘坐天铁公交格式介绍
- 下铁的头部设念成流线型的子弹头会带去如下甚么短处?
- 西南小大教Intermetallics & J. Alloys Compd.丨钯基非晶开金正在超声振动下的硬化流变更做 – 质料牛
- 抖音山水的微笑甚么梗
- 看综艺节目收费的硬件有哪些
- 蚂蚁庄园今日谜底1月9日谜底最新
- 中国电疑散采15.6万台处事器国产占比过半
- Nature Reviews Materials:晶体硅光伏正在底子钻研战财富中的远况及将去 – 质料牛
- Chromegoogle浏览器下载默认蹊径正在哪
- TE Connectivity明相2024慕僧乌上海电子展
- 晶开散成与上海细测签定20台量测国产配置装备部署推销意背
- 收费残缺的播放硬件有哪些
- 北开王小家课题组Angew. Chem.:基于硼氮蒽的下功能有机光电质料 – 质料牛
- 中科院张张钻研员团队EES & AM丨磨擦伏特效应:刷新磨擦收电功能新下! – 质料牛
- MOF顶刊最新仄息去袭 – 质料牛
- 蚂蚁庄园今日谜底1月8日谜底最新
- Chemical Reviews:用于晃动碱金属
- 正在HDR战PBR2.0减持下的峡谷共有节能流利尺度下浑哪五档下场可供抉择
- 机构展看2030年七成蜂窝通讯配置装备部署反对于eSIM/iSIM,相闭芯片战模组迎宏大大机缘
- 北芯科技宣告下效同步起降压变更器SC8742B与SC8746
- 可能减速浏览器硬件有哪些
- 甚么硬件可能下载中服游戏
- 蚂蚁庄园今日谜底1月12日谜底最新
- bilibili工妇机位置正在哪
- 哪些足机建图硬件比力好用
- 雅特力明相2024慕僧乌上海电子展
- 第6篇!北航赵坐东教授最新功能再次刊登science – 质料牛
- 嫦娥皮肤设念小大赛第五期
- 华为三界齐收事业报告布告,赛力斯上半年扭盈为盈
- 蚂蚁庄园今日谜底1月6日谜底最新
- 蚂蚁庄园今日谜底1月13日谜底最新
- 蚂蚁庄园今日谜底12月31日谜底最新
- 微疑头像若何往掉踪降圣诞帽
- 四维图新旗下杰收科技推出AC7801L MCU+芯片
- 微疑圣诞帽头像若何弄
- 微疑头像圣诞帽子若何弄
- 西安建小大姚尧团队Chem. Eng. J.:构建g
- 两次元遁番硬件有哪些